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鈷酸鋰充放電過(guò)程伴隨著鋰離子的脫出和嵌入，空間結(jié)構(gòu)逐步發(fā)生變化。


當(dāng)0.93≤x≤1，LixCoO2屬于六方晶系(H-1相)；0.75≤x＜0.93時(shí)，六方晶系H-1相逐漸轉(zhuǎn)變成六方晶系H-2相，兩相比例隨x的變化而變化；


0.5≤x＜0.75時(shí)，LixCoO2屬于六方晶系(H-2相)；單相H-1和H-2都屬于R-3m空間群，具有相同的對(duì)稱(chēng)性，但兩相晶胞參數(shù)上有所不同，單相H-1通常偏向半導(dǎo)體電導(dǎo)特性，單相H-2通常偏向金屬電導(dǎo)特性[2]；


0.45≤x＜0.5時(shí)，充電電壓在4.2V左右，LixCoO2由六方晶系H-2轉(zhuǎn)變?yōu)閱涡本礛，屬于P12/m1空間群，

這一過(guò)程伴隨著晶胞參數(shù)不規(guī)則變化，

導(dǎo)致這一現(xiàn)象的原因可能是鋰離子和鋰空位空間規(guī)律發(fā)生變化，


呈現(xiàn)出有序-無(wú)序-有序的變化規(guī)律，晶體參數(shù)的變化導(dǎo)致材料顆粒體積的變化，


LixCoO2由六方晶系H-2轉(zhuǎn)變?yōu)閱涡本礛，材料晶胞沿c軸膨脹了2.3%[3]；



0.28≤x＜0.45時(shí)，單斜晶系M向第二個(gè)六方晶系O3轉(zhuǎn)變，此相變的發(fā)生為后續(xù)高電壓鈷酸鋰開(kāi)發(fā)起到引導(dǎo)作用；



當(dāng)x趨向于0時(shí)，第二個(gè)六方晶系O3逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)榈诙€(gè)單斜晶系O1轉(zhuǎn)變，兩相轉(zhuǎn)變?cè)?.5V附近，該相變沿c軸發(fā)生劇烈變化，膨脹了2.6%[3]

采用鈦、鎂、鋁痕量元素共摻雜，采用同步輻射X射線(xiàn)三維成像技術(shù)揭示鎂和鋁元素更容易摻雜進(jìn)入材料晶體結(jié)構(gòu)中抑制4.5V左右相變；

鈦元素則傾向于界面和表面富集，提高倍率性能和降低表面氧活性；鈦、鎂、鋁痕量元素共摻雜在高電壓下具有的效率，倍率性能及循環(huán)性能。


ZhangJie Nan等從晶體結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)和材料亞微米尺度微觀(guān)結(jié)構(gòu)等不同維度對(duì)材料進(jìn)行綜合求證，為設(shè)計(jì)高電壓、高容量正極材料提供了理論依據(jù)。多種元素共摻雜越發(fā)成為高壓鈷酸鋰摻雜改性的一個(gè)發(fā)展方向。


圖5為同步輻射X射線(xiàn)三維成像技術(shù)揭示鋁(a、d)，鈷(b、e)及鈦(c、f)元素在LiCoO2顆粒中的空間分布；

(g)為可視化子域；


(h)為子域和整個(gè)粒子作為一個(gè)整體的體積和表面積的量化；


(i)為所有子域的體積分布。